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2019年12月14日
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物理学院李绍春课题组与李建新、于顺利课题组合作在1T-TaS2的Mott绝缘体-金属转变研究中取得重要进展

近日,南京大学物理学院、固体微结构物理国家重点实验室、南京微结构科学与技术协同创新中心的李绍春教授与李建新教授、于顺利副教授合作,首次在1T-TaS2表面实现了伴随着长程有序电荷密度波(charge density wave, CDW)的金属态,相关成果以“Realization of a Metallic State in 1T-TaS2 with Persisting Long-range Order of Charge Density Wave”为题,于 2019年11月13日发表在《Physical Review Letters》(Phys. Rev. Lett. 123, 206405)。南京大学物理学院博士研究生朱心阳和汪士为论文的共同第一作者,李绍春教授、李建新教授和于顺利副教授为论文的共同通讯作者。南京大学温锦生教授提供了1T-TaS2单晶样品。

作为铜氧化物高温超导体的母体电子结构,Mott绝缘体物理一直被凝聚态物理领域广泛关注和研究。在Mott绝缘体中,库仑排斥能U、单电子带宽W和能带填充数n的共同作用导致了Mott绝缘体-金属相变。1T-TaS2 是一类独特的过渡金属硫族化合物,在低温下发生电荷密度波相变而形成公度的大卫星(David star)结构,从而在费米能附近形成一条窄能带。发生CDW相变后,中等的库仑排斥能U就可以使1T-TaS2打开一个Mott能隙,形成Mott绝缘体。因此,1T-TaS2具有电荷密度波和Mott绝缘相交织在一起的基态。最近的理论工作还表明在该体系中可能存在量子自旋液体态。掺杂可以使Mott绝缘体的Mott能隙坍塌,实现金属化,甚至还会发生超导相变。然而,在1T-TaS2中Mott绝缘体-金属转变的本质非常难以捉摸,主要原因是由于Mott绝缘体与CDW态之间存在着复杂的关联,甚至对于金属化过程中Mott能隙的坍塌过程还不清楚。长期以来,人们普遍认为1T-TaS2的金属化总是伴随着CDW长程序的破坏发生的,也就是金属相应该出现在CDW态的畴界处。

研究人员通过表面蒸镀碱金属的方法对1T-TaS2的表面进行了电子掺杂,并利用高分辨扫描显微镜的谱学技术直接表征了从Mott绝缘体到金属转变过程中电子态的演化。出乎意料的是,在金属化过程中,长程有序的CDW始终保持不变,没有被破坏。这种Mott绝缘体的金属化与以往报道的需要破坏CDW长程序的金属化过程不同。研究中还发现,表面碱金属掺杂造成了上下Hubbard能带的谱权重转移,同时在Mott能隙中出现附加的激发态。随着掺杂量的增加,附加激发态的填充最终导致系统的金属化转变。特别需要强调的是,Mott能隙内的附加激发态位于下Hubbard带附近,这与电子掺杂的常规Mott绝缘体行为(附加激发态应该位于上Hubbard带附近)完全相反。研究人员认为,由于吸附在大卫星中心的K+离子带有正电荷,它会减小吸附了K+离子的大卫星上的有效库仑排斥能U。考虑到这个效应,他们在理论上提出了位置相关的Hubbard模型,基于该模型的数值计算所得到的局域态密度与实验结果吻合,从而对附加激发态出现在下Hubbard带附近给出了理论解释。而且,这种理论模型并未调节任何与CDW有关的参数,没有破坏表面CDW的长程有序。

这项工作为实现1T-TaS2中Mott绝缘体-金属转变提供了一个新的途径,并且不需要破坏CDW的长程序。从根本上说,CDW的长程序和Mott绝缘体金属化之间可能并不存在竞争关系,修正了过去对二者之间关联性的认识。

该研究获得了固体微结构物理国家重点实验室、南京微结构科学与技术协同创新中心、国家自然科学基金,科技部重点研发计划的经费资助。

论文链接:https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.123.206405

图 1: (a) 在不同K原子覆盖度的1T-TaS2表面获得的dI/dV谱;(b) 1T-TaS2谱中的三种能隙;(c) 三种能隙的大小随K原子覆盖度增加的演化过程

图 2: (a) 低覆盖度下1T-TaS2表面K原子的吸附位置;(b) 高覆盖度下(金属化表面)K原子的吸附位置;(c) 从(b)中的白色正方形区域提取的K原子吸附位置;(d) STM图像(b)的傅立叶变换。

图 3: (a) 常规的电子掺杂Mott绝缘体的Hubbard模型;(b) 集团微扰理论计算的局域态密度,蓝色虚线表示半填充未掺杂的系统,掺杂以后覆盖K+离子和未覆盖K+离子的谱线分别用红色虚线和黑色实线表示,箭头标注了附加激发态的位置

(物理学院 科学技术处)